Το Αρχείο του Κωνσταντίνου Τσαλδάρη καλύπτει κυρίως την περίοδο από το 1940 μέχρι το 1957 και περιήλθε στο Ίδρυμα με δωρεά του Αθανασίου Κ. Τσαλδάρη. Μέσα από τους 72 φακέλους πρωτογενούς αρχειακού υλικού προβάλλεται μία σημαντική περίοδος της ελληνικής μεταπολεμικής ιστορίας, ο κύριος δε όγκος των εγγράφων επικεντρώνεται στα ιστορικά γεγονότα των ετών 1946-1952.
Πλούσια θεματολογία χαρακτηρίζει το σύνολο του αρχειακού υλικού. Μεταξύ των θεμάτων της εσωτερικής πολιτικής, ο μελετητής έχει την ευκαιρία να παρακολουθήσει τις πολιτικές εξελίξεις της περιόδου, καθώς και την πορεία του εμφυλίου πολέμου, παράλληλα με τις προσπάθειες οικονομικής ανασυγκρότησης της χώρας μέσω της Αμερικανικής Βοήθειας. Κυρίαρχη θέση κατέχουν επίσης στοιχεία σχετικά με τη δομή και την λειτουργία του Λαϊκού Κόμματος, από την εποχή που ηγείτο ο Παναγής Τσαλδάρης.
Στην κατηγορία της εξωτερικής πολιτικής, σημαντική θέση κατέχουν τα εξής θέματα: Η Διάσκεψη Ειρήνης των Παρισίων, όπου προβάλλονται οι εθνικές διεκδικήσεις της Ελλάδος, οι ελληνοαμερικανικές σχέσεις, το Δόγμα Τρούμαν, το Σχέδιο Μάρσαλ και το ελληνικό ζήτημα στον ΟΗΕ.